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            零的突破!華東師范大學在新分子篩催化材料研究領域取得新突破

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              近日,華東師范大學化學與分子工程學院吳鵬教授和徐浩副教授研究團隊成功開發瞭一種全新結構的分子篩材料ECNU-21。4月24日,ECNU-21正式獲得國際分子篩協會(International Zeolite Association, IZA)授予的三文字結構代碼EWO(East China Normal University-Twenty-one, http://www.iza-structure.org/databases/),實現瞭華東師大在新結構分子篩催化材料合成領域零的突破。

            圖1. 國際分子篩協會授予ECNU-21分子篩全新拓撲結構代碼EWO

              沸石分子篩是一類重要的多相催化材料,其創新和突破為能源、綠色化工以及生物質資源化利用等帶來瞭變革性技術。因此,定向、可控地實現新結構分子篩催化材料結構和孔道的構建是學術界和工業界共同的目標和公認的難題。通過合成策略的創新,吳鵬教授和徐浩副教授團隊在新型分子篩設計研究領域取得系列重要結果(Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 1166-1170; Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 6258-6262)。研究團隊打破瞭發掘新結構分子篩依賴於昂貴有機模板劑、大量試錯合成的傳統理念,發展瞭基於矽鍺分子篩結構可修飾性自上而下(top-down)設計新結構的策略,創制瞭系列新結構、(超)大孔徑分子篩催化材料。最近,團隊針對CIT-13矽鍺分子篩中Ge原子獨特的化學反應特性和精準落位等特點,突破瞭傳統的苛刻高溫、酸處理非環境友好體系的限制,采用綠色溫和堿處理的方法實施可控雙四元環次級結構單元的“解構-重組”,成功創制瞭兩種具有全新結構、以華東師范大學命名的分子篩材料ECNU-21和ECNU-23(Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 1166-1170)。

            吳鵬教授研究團隊在實驗室

              全新結構分子篩材料的開發不僅依賴新化學合成路線的開發,同時與日益發展的結構解析技術密不可分。透射電鏡三維電子衍射和粉末X射線衍射相結合的技術是解析復雜分子篩晶體結構的有效手段。團隊與瑞典斯德哥爾摩大學及北京大學合作夥伴全力攻關,成功解析瞭兩種分子篩的拓撲結構:ECNU-21為一維10元環孔道結構(Chem. Eur. J., 2019, 25, 4520-4529)並被IZA授予其EWO結構代碼,ECNU-23具有交叉的12×8元環孔道新結構。EWO結構的ECNU-21分子篩是一種獨特的路易斯固體酸催化劑,可以在溫和反應條件下實現環氧乙烷水合反應的高效催化轉化,有望為解決大宗化學品乙二醇工業生產過程中能耗高、選擇性低的問題提供新方法和技術儲備。

            圖2. CIT-13矽鍺分子篩結構修飾創制新結構分子篩ECNU-21和ECNU-23

              吳鵬教授研究團隊在何鳴元院士和韓佈興院士倡導的綠色碳科學理念的指導下,長期致力於新型分子篩催化材料及其綠色化學化工技術的研究,創制瞭系列大孔徑雜原子分子篩催化劑,研發瞭烴類氧化原子經濟性反應過程,形成瞭大宗含氧(氮)化學品的清潔生產技術。發明的大孔徑鈦矽分子篩催化合成酮肟的清潔工藝,實現瞭3萬噸/年的原創性工業化應用並在3套規模10萬噸級/年的己內酰胺生產過程中推廣應用,相關成果被專傢評價為國際首創。在沸石分子篩催化及綠色化工領域,吳鵬教授取得瞭豐碩成果,入選2020年5月7日愛思唯爾(Elsevier)公佈的2019年中國高被引學者(Chinese Most Cited Researchers)榜單,這是該榜單自2016年創立以來,吳鵬教授連續4年入選。